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甲酰胺一种多功能小分子构件用于合成重氮掺杂的一维和二维碳

低维碳材料(LDC),包括石墨烯和碳纳米管,由于其独特的形貌和有趣的电性能而引起了广泛的关注。然而,这些材料对于电化学应用来说通常功能化程度较低。因此,设计一种自下而上的 LDC 合成路线至关重要,可以增强其电化学性能并建立结构与性能的关系。

目前,大多数自下而上的 LDC 合成方法需要昂贵的前体和繁琐的合成程序,从而严重阻碍了其电化学应用。

在近期发表在《 先进粉末材料》杂志上的一项研究中,中国研究人员团队提出了一种利用单一小分子起始源构建具有可调节长宽比和高氮(N)含量的一维/二维碳纳米结构的新途径-甲酰胺。这种创新方法导致形成一种特定的一维型聚合 (HCN)x,称为聚氨基咪唑 (PAI)。以立体方式生长的基于PAI的碳纳米结构随后可以进行碳化以获得高度N掺杂的一维或二维碳结构。

该研究的作者之一、山东大学碳纳米材料可控合成教授张国新解释道:“这项研究提出的合成方法非常用户友好,适合在实验室和工业环境中放大。”科学和技术。“经溶剂热处理后测量,源自甲酰胺的 LDC 表现出极高的氮含量,超过 40 原子%。”

值得注意的是,即使在高达 900 °C 的温度下退火后,仍保留超过 10 原子%的 N 含量。“这一令人着迷的发现使得能够设计出广泛的电化学功能,用于能源存储和催化应用,”张补充道。

该团队还对甲酰胺的溶剂热处理过程中添加三聚氰胺(一种具有三个向外延伸的氨基的化合物)进行了有趣的观察。通过引入三聚氰胺作为“种子”,它能够将甲酰胺原来的一维生长模式转变为二维结构,从而形成二维碳材料的薄层。

该研究阐明一维和二维低维碳材料(LDC)的生长遵循特定的途径:(1)甲酰胺脱水为HCN分子,(2)HCN聚合成四聚体和随后的12聚体(多胺) ,(3) 12-mers 脱氰化,最后 (4) 分子内环化。LDC产物的精确原子结构可以使用中子衍射技术来解析,从而可以确定配对分布函数,如图所示,其对应于聚氨基咪唑(PAI)的结构。

“到目前为止,在温和的温度下直接培养具有如此高氮含量的最不发达国家一直是一项挑战。我们的方法开创了使用小分子构件可控合成纳米碳的先河,”该研究的主要作者李宗格说。“这些材料可以有效地用作电催化剂,用于高效生产过氧化氢消剂。”

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